2013年周杰倫為其繼《不能說的秘密》之后第二部導演作品《天臺愛情》挑選女主角， ?未有過演藝經歷的李心艾被選中，擔任女主角。并演唱電影插曲《快門慢舞》，正式進入娛樂圈。 ?

　　2014年李心艾出演于正工作室出品的古裝劇《班淑傳奇》，出演其中角色寇蘭芝；7月份再次出演于正工作室出品的古裝單元劇《美人制造》 ?，飾演第四篇《不老傳說》中的諸葛小仙 ? ?；同年還出演電影《張震講故事》。

　　2015年2月拍攝何炅導演的電影作品《梔子花開》，與李易峰、張慧雯等合作，在片中飾演高美雪一角 ?。4月拍攝鄒集城導演的電視劇作品《花火》 ?。 ?

　　2016年，出演電視劇《錦繡未央》，在劇中飾演第一美人李長樂。 ?