2010年3月31日，李鐘碩參演的律政劇《檢察官公主》首播，這天成為他以演員身份正式出道的日子 ?。9月，參演浪漫愛情劇《秘密花園》，飾演清高冷傲的音樂人韓泰善 ?。

　　2011年，主演MBC情景喜劇《high kick 3短腿的反擊》，飾演曲棍球選手安鐘碩 ?。

　　2012年5月，與河智苑、裴斗娜合作出演體育勵志電影《朝韓夢之隊》，飾演有著很強勝負心的朝鮮乒乓球隊員崔京燮 ?。6月，擔任SBS音樂節目《人氣歌謠》固定主持人。8月，參演空戰動作電影《R2B：返回基地》，飾演戰斗飛行員池錫賢。12月，主演校園劇《學校2013》，飾演看似冷漠卻懷抱愧疚之心的高南舜，憑借該劇獲得KBS演技大賞男子新人演技獎 ?。

　　2013年6月，李鐘碩首次擔綱男主角，與李寶英合作主演幻想愛情劇《聽見你的聲音》，飾演能夠聽見人心聲的超能力少年樸修夏 ?，該劇收視率最高達26.2%，平均收視率位列2013年韓國水木劇年度冠軍 ?，李鐘碩亦憑借該劇獲得SBS演技大賞優秀男演員獎，并入圍第50屆百想藝術大賞最佳男演員獎 ?。9月，與宋康昊、李政宰、金惠秀合作主演古裝電影《觀相》，飾演有著遠大抱負的悲情人物金進珩，與宋康昊上演父子情，該片票房達913萬觀影人次 ?。10月，主演游泳題材電影《No Breathing》，飾演具有冷酷魅力的游泳天才鄭宇相 ?。

　　2014年1月，與樸寶英合作主演電影《熱血青春》，飾演“傳說中的情圣”姜仲吉，該片受邀參加在中國舉辦的2014年韓國電影展 ?。5月，主演醫療諜報劇《Doctor異鄉人》，飾演擁有天才醫術的脫北醫生樸勛，該劇播出后獲得同時段收視冠軍，并位列2014年韓國月火劇年度亞軍 ?，李鐘碩憑借該劇獲得韓國文化演藝大賞韓流明星獎 ?。11月，與樸信惠合作主演以記者為題材的職業愛情劇《匹諾曹》，飾演有著超強記憶力的社會部記者崔達布，該劇播出后位居同時段收視冠軍，并以每集28萬美元的價格向中國視頻網站出售版權，在該平臺首輪播出的點擊率超過10億次 ?。12月，李鐘碩憑借電視劇《匹諾曹》獲得第27屆畫梅獎最佳男演員獎 ?，并獲得SBS演技大賞特別獎 ?。

　　2015年1月，李鐘碩正式啟動亞洲粉絲巡回見面會 ?。2月，獲得英語圈韓流網站Soopmi評選的第10屆Soompi Awards 2014 最佳男演員，該獎項由喜愛韓流的139個國家的2300萬余名粉絲共同投票參與。3月，《福布斯韓國》雜志公布了“2014年韓國名人榜TOP40”，李鐘碩位列韓國福布斯名人榜第十二位，演員部分排名第四位 ?。5月，獲得第51屆百想藝術大賞電視類最佳人氣男演獎 ?。10月10日，憑借《匹諾曹》獲得第8屆韓國電視劇大賞最優秀男演員獎 ?。10月29日，獲得由韓國政府頒發的第6屆韓國大眾文化藝術獎國務總理表彰獎 ?。

　　2016年1月，李鐘碩的個人蠟像入駐香港杜莎夫人蠟像館，成為館內的第四位韓國明星 ?。2月，首次出演中國電視劇，與鄭爽合作主演年代愛情劇《翡翠戀人》，飾演馳騁在黑白兩道、具有多重性格的年輕海歸白洛寒 ?。5月，宣布簽約YG Entertainment。7月，搭檔韓孝周主演MBC懸疑愛情劇《W》，飾演風險投資企業家、前奧運射擊冠軍姜哲，開啟一段往返于現實與虛幻的懸疑愛情 ?。

　　李鐘碩7歲開始學習跆拳道，達到跆拳道黑帶四段水準。中學時有了做演員的夢想，很早就獨自到首爾生活。2005年，李鐘碩被星探發掘欲一圓演員夢，卻意外踏上了模特之路。16歲登上首爾時裝周的舞臺，開始了幾年的走秀生涯，在發展模特事業的同時，始終沒有放棄當演員的夢想，開始參加一些角色的試鏡 ?。